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《ACS Applied Nano Materials》刊发实验中心最新研究成果:用于固态超级电容器的高效CQD膜电极的制备策略

来源: 发布时间:2021-11-20 12:43:31 浏览次数: 【字体:

     近日,南昌航空大学材料化学实验中心陈德志、张志霞等老师在纳米科学权威期刊《ACS Applied Nano Materials》上发表了题为“Electrodeposition Coupled with Electrochemical Activation for Constructing High-Capacitance Carbon Quantum Dot-Based Films on Carbon Cloth as Electrodes”的文章(DOI: 10.1021/acsanm.1c02606)。南昌航空大学硕士研究生罗万胜为论文第一作者,此研究得到国家自然科学基金等资助支持。

文章要点

碳量子点(CQDs)是一种新型的碳纳米材料,由于其具有可调的氧化还原活性、丰富的表面官能团、在水中具有良好的分散性、生产成本低和原料来源广泛等优点,在超级电容器(SCs)材料中受到了广泛的关注。到目前为止,CQDs主要用作添加剂或结构导向剂,用于构建高性能的纳米复合电极材料,如CQDs/金属氧化物、CQDs/金属硫化物、CQDs/聚合物、CQDs/金属氢氧化物和CQDs/活性碳等,但单一CQDs的电容性能研究目前还很少有涉及。

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图1 a)CQDs的制备过程;b)碳布表面CQD膜电极的制备及其活化过程。

如图1所示,首先通过水热法合成CQDs溶液,再进行冷冻干燥得到CQDs粉末;然后以等离子体处理的碳布(CC)作为集流体,采用恒电位沉积的方法在碳布表面沉积碳点,在不同沉积时间下得到不同的基于CQD薄膜的超级电容器电极,并对其进行电化学活化。

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图2. 碳布电极、活化碳布电极、碳布表面CQD膜电极以及活化后在三电极体系中的a)CV和b)GCD曲线;活化后碳布表面CQD膜电极的c)CV和d)GCD曲线以及其在不同电流密度下的e)比容量;f)碳布表面CQD膜电极及其电活化后的循环性能。

电化学测试结果表明:沉积时间为1200 s时具有最佳的电化学性能,在电流密度为1 mA cm-2下比电容为168.8 mF cm-2 (844 F g-1)。将该电极进行电化学活化,活化后比电容增加到572.5 mF cm-2 (2 862 F g-1),相比未活化前增加了3倍多。碳布表面CQD膜电极活化后具有很好的循环稳定性,10000次循环后容量基本没有衰减。

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图3. 碳布表面CQD膜电极的表征:a)红外光谱;b)拉曼分析;X射线光电子能谱:c)全谱,d)C 1s,e)O 1s和f)N 1s。

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图4. a-c)碳布表面CQD膜电极及其d-f)活化后的SEM图。

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图5. 碳布表面CQD膜电极中CQD薄膜的a,b)TEM和c)HRTEM图;活化后CQD薄膜的d,e)TEM图和(g,h)HRTEM图。

 

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图6. 碳布表面CQD膜电极的形成及其活化机制。

研究了不同的活化次数下CQD膜的活化机制,机理分析表明,CQD薄膜的电容增强主要归因于:1)CQD边缘位置的优化和CQD石墨化sp2碳的增加能有效提升膜电极的电荷转移;2)以及所形成的类石墨烯多孔薄膜能有效改善膜电极的电子传输和离子扩散;3)活化后CQD表面适度的O/N基团和晶格缺陷可为赝电容提供足够的活性位点,并确保电极和电解质之间的良好接触;4)活化后增大的晶面间距可促进电极的离子扩散。

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图7. 碳布表面CQD膜电极组装成对称固态电容器器件的电化学性能:a,b)CV曲线;c)GCD曲线;d)不同电流密度下的比电容;e)能量密度和功率密度对比图;

f)循环性能;g)亮灯照片;h,i)三个器件串联的CV和GCD曲线。

       使用两个活化的碳布表面CQD膜电极组装的固态对称超级电容器具有17.04 μWh cm-2的能量密度和200 mWh cm-3的功率密度。在PVA/H2SO4电解质中具有良好的循环稳定性,在5 mA cm-2的电流密度下,10000次循环后仍具有71.9%的电容保持率。这种CQD基电极的制备策略对于设计用于储能微器件的先进碳电极具有一定的参考价值。

相关链接:https://doi.org/10.1021/acsanm.1c02606

 

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